Ο τύραννος των Αθηνών Πεισίστρατος, που γεννήθηκε γύρω στο 600 π.Χ. και πέθανε περίπου το 527, αναφέρεται δεύτερος στον κατάλογο του Αθήναιου (Δειπνοσοφισταί, I, 3) ως ιδρυτής διάσημης βιβλιοθήκης κατά την αρχαιότητα.

Ο Πεισίστρατος κατέλαβε την εξουσία το 560 π.Χ. και είναι ο ιδρυτής της πρώτης δημόσιας αθηναϊκής βιβλιοθήκης. Θα μπορούσαμε να υποστηρίξουμε ότι η πρωτοβουλία του αυτή σχετίζεται με το «τυπικό» της εορτής των Παναθηναίων και την καθιέρωση δημόσιου διαγωνισμού, κατά τον οποίο οι βάρδοι απήγγελλαν ραψωδίες του Ομήρου (ο Διογένης Λαέρτιος αποδίδει την πρωτοβουλία αυτή στον Σόλωνα, δηλαδή περίπου 50 χρόνια πριν) και βάσει κανονισμού διαδέχονταν ο ένας τον άλλον στην απαγγελία, συνεχίζοντας ο επόμενος από το σημείο που είχε σταματήσει ο προηγούμενος. Η διαδικασία αυτή, που προϋπέθετε βέβαια την ύπαρξη συγκεκριμένου κειμένου, το οποίο μάλιστα φυλασσόταν σε κλειστό χώρο, διαμόρφωσε και την πρώτη αθηναϊκή βιβλιοθήκη με δημόσιο χαρακτήρα.

Η πρώτη αυτή βιβλιοθήκη φαίνεται ότι έμεινε ανέπαφη για ενάμιση περίπου αιώνα και λεηλατήθηκε το 480 π.Χ. όταν ο Ξέρξης κατέλαβε την Αθήνα. Λέγεται, μάλιστα, ότι ο Πέρσης βασιλιάς φύλαγε τα βιβλία σε κάποιο από τα παλάτια του και, αργότερα, ο Σέλευκος ο Νικάτωρ, όταν κυρίευσε την Περσέπολη το 280 π.Χ., επέστρεψε τους παπύρινους κυλίνδρους στην Αθήνα (Βιβλ. Ι, 74).