Ιστορικό και συλλογή. Η ιστορία της Μουσικής Βιβλιοθήκης του Δήμου Αθηναίων ξεκίνησε το 2002 ύστερα από την πρωτοβουλία του προέδρου του Ομίλου Βετεράνων Μουσικών Νίκου Χριστόφορου Τσολάκη να δωρίσει το υλικό της βιβλιοθήκης του στον Δήμο Αθηναίων. Έκτοτε η Μουσική Βιβλιοθήκη είναι ένας χώρος προσβάσιμος στο κοινό για μελέτη και έρευνα. Η Βιβλιοθήκη στεγάζεται στο ιστορικό κτίριο του Παλιού Φρουραρχείου (οικοδόμημα του Μεσοπολέμου) στον Σταθμό Λαρίσης ως παράρτημα (μαζί με το Παιδικό Τμήμα) της Κεντρικής Βιβλιοθήκης του Δήμου Αθηναίων.
Η συλλογή περιλαμβάνει 800 τόμους ελληνικών και ξενόγλωσσων βιβλίων και περιοδικών, 10.000 τίτλους από μουσικά έντυπα και παρτιτούρες που αφορούν την εγχώρια και ξένη μουσική παραγωγή διαφόρων ειδών όπως τζαζ, ελληνικά παραδοσιακά τραγούδια, οπερέτες και όπερες της Ελλάδας και του εξωτερικού, κωμειδύλλια και ηθογραφίες. Ανάμεσα στο υλικό της Βιβλιοθήκης περιλαμβάνονται και έργα μεγάλων Ελλήνων μουσικών και συνθετών (σε ηλεκτρονική μορφή) όπως του Μανώλη Καλομοίρη, του Γιάννη Παπαϊωάννου, του Δημήτρη Δραγασάκη κ.ά.
Σημαντικό κομμάτι του υλικού αποτελούν οι δίσκοι του μουσικολόγου και ερευνητή της ελληνικής μουσικής παράδοσης Σίμωνα Καρά (1903–1999) για την ελληνική δημοτική μουσική καθώς και οι παλιές ηχογραφήσεις της Ε.Ρ.Τ. με ενορχηστρώσεις του μαέστρου Τάκη Αθηναίου (1920–2004). Επίσης, σπάνιοι δίσκοι μοντέρνας, τζαζ, ροκ και εθνικής μουσικής καθώς και δίσκοι βινυλίου 45 στροφών με μοντέρνες ελληνικές και ξένες επιτυχίες περιλαμβάνονται στη συλλογή της Βιβλιοθήκης.
Σε ηλεκτρονική μορφή είναι διαθέσιμοι 5.230 τίτλοι ελληνικών μουσικών εντύπων και 2.000 τίτλοι ξένων μουσικών εντύπων, οι οποίοι είναι αρχειοθετημένοι ηλεκτρονικά με το πρόγραμμα Excel.
Οι επισκέπτες και οι χρήστες της Βιβλιοθήκης μπορούν να χρησιμοποιήσουν τον ηλεκτρονικό της κατάλογο (OpenAbekt από το Εθνικό Κέντρο Τεκμηρίωσης) για να αναζητήσουν τεκμήρια και να περιηγηθούν στην πλούσια συλλογή της.
Η Μουσική Βιβλιοθήκη του Δήμου Αθηναίων λειτουργεί και ως δανειστική για όλα τα εγγεγραμμένα μέλη της, εντός του νομού Αττικής.